Oct, 2023

催化剂的组合推广：Kohn-Sham 电荷密度方法

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TL;DRKohn-Sham 方程是许多重要应用的基础，最近关于催化剂建模的机器学习工作主要集中在能量预测上，然而迄今为止还没有显示出显著的超出分布的泛化。在新的具有电荷密度的块状催化剂数据集上，我们研究了另一种基于 Kohn-Sham 电荷密度的逐点学习的方法。我们展示密度模型可以推广到训练时未见过元素组合的新结构，这是一种组合泛化形式。我们发现，在密度泛函理论中，超过 80% 的二元和三元测试案例的收敛速度比标准基线快，平均减少了 13% 的迭代次数，这可能具有独立的兴趣。我们的结果表明，密度学习是一种可行的替代方法，为应用提供了一种实现组合泛化的关键性质，虽然会换来更大的推理成本。
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发现论文，激发创造
  • 用机器学习绕过 Kohn-Sham 方程

    本文介绍一种基于机器学习的方法，通过学习电子结构问题的动能泛函，直接学习测试系统和各种分子的密度势和能量密度图，并演示了该方法通过复制分子动力学模拟期间生成的一系列分子几何体系，实现了改进的精度和较低的计算成本，同时还探讨了该方法可直接应用于量子化学计算，以构建量子化学精度的密度泛函。

    Sep, 2016

  • Kohn-Sham 方程作为正则化器：将先验知识引入机器学习物理学中

    通过在训练神经网络以获得交换 - 相关功能时解决 Kohn-Sham 方程，可在物理学中获得隐式正则化，从而大大提高了泛化能力。两个分离可以满足学习整个一维 H $_2$ 解离曲线的化学精度，包括强相关区域。我们的模型还可以推广到未见过的分子类型，并克服了自相互作用误差。

    Sep, 2020

  • 材料的通用机器学习 Kohn-Sham 哈密顿

    该研究介绍了一个基于普适性电子哈密顿模型的技术，该模型通过使用从材料项目的第一性原理计算获得的哈密顿矩阵进行训练，展示了在预测整个周期表中的电子结构以及复杂的多元素系统方面的广泛适应性，为计算电子性质提供了一个可靠高效的框架，并为与电子结构相关的各个领域的进展奠定了基础。

    Feb, 2024

  • 电荷密度预测的配方

    在密度泛函理论中，电荷密度是原子系统的核心属性，可以通过它推导出所有的化学性质。机器学习方法在显著加速电荷密度预测方面具有潜力，然而现有方法要么缺乏准确性，要么缺乏可扩展性。我们提出了一个能够同时实现准确性和可扩展性的方案，其核心是使用原子和虚拟轨道来表示电荷密度，使用具有表达能力和可学习性的轨道基组，并使用高容量的等变神经网络架构。我们的方法在准确性上达到了最先进的水平，同时比现有方法快一个数量级以上。此外，我们的方法通过调整模型 / 基组大小实现了灵活的效率 - 准确性平衡。

    May, 2024

  • D4FT: 基于深度学习的 Kohn-Sham 密度泛函理论方法

    通过深度学习方法重新参数化正交约束并采用随机梯度下降算法，对 Kohn-Sham 密度泛函理论进行优化，将计算复杂度从 O（N ^ 4）降至 O（N ^ 3），从而提高了计算效率和稳定性。

    Mar, 2023

  • 催化剂探索中的轻量级几何深度学习

    新技术对于大规模采用风能和太阳能等可再生能源是必要的。发现适合的催化剂对于使能量储存更具成本效益和可扩展性至关重要。这项研究旨在评估使用更轻量级方法在这一任务中获得的性能和洞察力，以鼓励来自不同背景的个人的参与。通过实施稳健的设计模式，如几何和对称的信息传递，我们能够训练一个 GNN 模型，在仅使用一小部分可训练参数的情况下，达到了 0.0748 的平均绝对误差，与 SchNet 和 DimeNet++ 等已建立的模型架构相媲美。

    Apr, 2024

  • 利用深度神经网络加速有限温度 Kohn-Sham 密度泛函理论

    本研究提出了一种新的基于机器学习的数值模拟工作流，通过深度神经网络构建局部态密度来计算一系列相关量，包括可用作原子的 Born-Oppenheimer 势能面的总自由能，从而实现了在计算速度和规模上远超传统方法的多尺度材料建模。

    Oct, 2020

  • 用机器学习隐藏信息来完成密度泛函理论从分子中的应用

    本研究使用机器学习方法基于数据库构建材料密度泛函理论的交换 - 相关能泛函，证明较小的数据集已可以生成复杂的泛函。

    Mar, 2019

  • 神经网络 Kohn-Sham 交换相关势及其超出训练的可转移性

    通过将经过训练的神经网络投影到电荷密度分布上，得到 Hartree-exchange-correlation potential $n ightarrow V_{m Hxc}$，从而实现对精确 Kohn-Sham 方案的可能数值逼近。与一个简单模型进行研究表明，良好训练的神经网络 $V_{m Hxc}$ 可以精确评估电荷密度和总能量，其精度超出了用于训练的模型参数范围，说明机器学习构建可以近似地封装理想的 $V_{m Hxc}$ 功能形式的属性。同时表明，一种在模型参数空间边界处具有重要限制的因素可以通过设置跨越该界限的培训参数范围来解决。该研究对于更一般的体系适用，并为数值有效的 Kohn-Sham 电位开辟了一条新的途径。

    Feb, 2018

  • 离散化 Kohn-Sham 密度泛函理论的分析

    本文研究了离散的 Kohn-Sham 密度泛函理论中的一些理论问题，包括局部和全局极小化、自洽场迭代、费米 - 狄拉克分布以及交换相关泛函等，并阐述了这些问题之间的关系。

    Feb, 2014